「這項研究展示的超快鎖模雷射設計和工作原理新穎獨特。在薄膜鈮酸鋰晶片上實現電泵浦超快雷射將顯著擴大該領域的潛力，並對光子學和其他領域具有非常重要的意義。」
這項被審稿人給予高度評價的研究，來自美國紐約市立大學和美國加州理工學院團隊。他們展示了世界首例集成在薄膜鈮酸鋰光晶片上的具有高脈衝峰值功率的電泵浦鎖模雷射器。
圖丨Science 當期封面（來源：Science）
在這項研究中，研究人員巧妙地融合了三五族半導體的高雷射增益和薄膜鈮酸鋰優異的電光特性，通過混合集成的方式製造出片上鎖模雷射，實現了高功率超短脈衝雷射輸出。
值得關注的是，該雷射器在 1065 納米左右產生了重複頻率為 10GHz，寬度為 4.8 皮秒的超短光脈衝，其脈衝能量大於 5 皮焦耳，峰值功率大於 0.5 瓦特。「截至目前，我們的雷射輸出脈衝能量和峰值功率，均為納米光子學平台下鎖模雷射器的最高水平。」郭秋實表示。
圖丨郭秋實（來源：郭秋實）
憑藉其高輸出峰值功率和精確的頻率控制能力，該鎖模雷射器有望構建出完全片上集成的超快非線性光學系統，從而實現頻率完全鎖定的光頻梳、超連續譜光源和原子鐘等。這將極大地推動光通信、醫學成像、精準測量、計算等領域的發展。「從更長遠來看，該片上鎖模雷射器或可在相干通信、精準計時、精準測量領域具有不可替代的應用。」郭秋實說。
以原子鐘為例，如今在 5G 通信、信息處理、導航、金融交易、分布式雲計算以及諸多國防應用等領域，都依賴精準計時或時間同步的功能。在導航方面，有時僅幾十億分之一秒的時間誤差，便或許導致位置導航偏離一米甚至更多。相比於其他技術，原子鐘能根據最高精確度的原子振蕩實現精準計時。
但傳統的鎖模雷射器和原子鐘需要一系列複雜、大型、成本高昂的裝置，無法便攜應用。如果片上鎖模雷射和超快光學系統能夠鎖定在當頻率鎖定在原子振蕩上，會改變很多領域的現有格局。他舉例說道：「例如，在手機等便攜平台的原子鐘能夠在無 GPS 的情況下，實現精準定位和導航，晶片級原子鐘也可用作高速處理器晶片的精準時鐘。」
圖丨相關論文（來源：Science）
近日，相關論文以《鈮酸鋰納米光子學超快鎖模雷射器》（Ultrafast mode-locked laser in nanophotonic lithium niobate）為題，作為封面論文在 Science 發表[1]。紐約市立大學先進科學研究中心助理教授郭秋實為該論文第一作者兼共同通訊作者，加州理工學院助理教授阿里雷薩·馬蘭迪（Alireza Marandi）為論文共同通訊作者。
在薄膜鈮酸鋰晶片實現電泵浦超快雷射
雷射器鎖模可以分為被動鎖模和主動鎖模兩種機制。研究人員在雷射諧振腔內加入基於薄膜鈮酸鋰的電光相位調製器（如下圖 A 所示），實現了雷射的主動鎖模。
圖丨集成鈮酸鋰片上鎖模雷射的工作原理和器件效果圖（來源：Science）
當頻率為 fm 的正弦射頻信號加載在相位調製器上時，由於電光效應，鈮酸鋰的折射率會周期性地發生變化。郭秋實解釋道：「這等效於周期性地改變雷射諧振腔的長度。我們可以想像雷射諧振腔有一面在 fm 頻率下正弦震動的『移動端鏡』，當腔內的光脈衝信號擊中處在運動狀態中的端鏡，並被反射回來時，其光頻率會產生都卜勒頻移。這時，光脈衝在雷射腔無法保持穩態。」
但如果光脈衝恰好能擊中處在振幅最大處的端鏡（如上圖 B 所示），光脈衝在腔內多次往返的過程中，積累的啁啾被雷射腔內的色散抵消，光脈衝的損耗也會被雷射增益補償。在這種情況下，光脈衝可以在雷射腔內保持穩態。這種鎖模條件需要相位調製的時間周期與脈衝，在腔內往返時間形成良好的匹配。從頻率角度來看，這也說明雷射腔內的縱模可以在相位調製器的作用下實現相位鎖定。
圖丨工作狀態下的薄膜鈮酸鋰片上鎖模雷射（來源：阿里雷薩·馬蘭迪）
在測量薄膜鈮酸鋰鎖模雷射時，研究人員還觀察到與傳統的鎖模雷射器不同的特性。例如，傳統基於主動鎖模機制的固體和光纖鎖模雷射，只能在非常有限的外部調製頻率範圍內實現鎖模。一旦外部調製頻率超出相關範圍，雷射輸出的光脈衝之間便失去了固定的相位關係（失去相干性）。
然而，該鎖模雷射在廣泛的調製頻率範圍（200MHz）內，都能產生相干的脈衝。「這說明，我們的雷射相比於傳統的主動鎖模雷射，具有很大的脈衝重複頻率可調諧範圍。」郭秋實表示。
此外，他們還發現，調整雷射的泵浦電流或調製頻率，均能夠顯著改變脈衝雷射器的載波頻率、和脈衝重複頻率。這意味著，操控該鎖模雷射器的手段多種多樣。通過精確地反饋控制雷射的泵浦電流或調製頻率，可精確地控制雷射的脈衝重複頻率和載波頻率，從而實現能夠精準控制頻率的光頻梳，這對精準頻率測量方面的應用具有重大的意義。
超短脈衝，高峰值功率雷射助力片上超快非線性光學系統
目前在光晶片上，已有多種技術手段可實現超短光脈衝，例如基於克爾效應的光頻梳或基於電光效應的光頻梳和時間透鏡等。在研究過程中，郭秋實反覆思考一個問題：運用片上鎖模雷射產生光脈衝的優勢在哪裡？我們可以用它來解決哪些領域內的「痛點」？
隨著研究的深入他逐漸意識到，鎖模雷射產生脈衝的機制與其他技術存在本質的區別，這也決定了該研究在應用上與其他技術的差異性。
從頻域的角度來看，雖然上腔內模式之間的相互注入和相位鎖定，與電光頻率梳、時間透鏡等片上超短脈衝光源有類似之處。但鎖模雷射產生的頻率「梳齒」，會在增益介質的作用下不斷增強並發生激射（lasing）。
而在電光頻率梳中，頻率邊帶通過從泵浦雷射線中分散能量產生。這一特點決定在時域上，鎖模雷射產生光脈衝峰值功率更高，並能顯著高於雷射輸出的平均功率。例如，該研究中證明的鎖模雷射平均輸出功率為 0.05 瓦特，但峰值功率可高達 0.5 瓦特。
這種特性是其他技術手段難以實現的，因此，鎖模雷射適用於需要高峰值功率的相關應用，例如構築全片上超快非線性光子學系統。郭秋實表示，「非線性光學效應普遍比較弱，我們迫切需要一種具有高峰值功率的片上脈衝雷射，去驅動這些片上非線性效應，實現脈衝壓縮、頻率轉換等功能。」
另外，基於克爾效應的光頻梳往往需要極高品質因子的片上光學腔實現，這對微納加工工藝以及光晶片的溫度控制等有極其苛刻的要求。克爾光頻梳產生脈衝的重複頻率也往往較高，不利於實現高解析度光譜學和微波信號合成等應用。而利用鎖模雷射產生脈衝的方式，並不受這些技術問題的困擾。
三五族半導體和薄膜鈮酸鋰的「強強聯合」，將帶來怎樣的未來？
當下晶片半導體雷射器的主流，是基於三五族半導體基底（例如磷化銦基底）的連續波分布式反饋雷射器和分布式布拉格反射雷射器。它們往往作為分立元件和其他片上的光學元件，例如調製器、探測器組成光模塊大規模應用於數據中心和光通信。
然而，異質集成在矽或其他納米集成光學平台上的三五族半導體雷射器，相對比較前沿。該方向在全球範圍內依然面臨諸多挑戰，例如雷射加工製程複雜、良率較低、器件發熱、一致性相對難以控制等。
除了上述技術挑戰，另一個關鍵的科學問題是：當科學家將三五族半導體雷射器異質集成在其他材料平台上後，能否藉助其他材料帶來的優異光電特性，彌補三五族半導體本身的短板，或者實現更新的功能？
傳統的半導體鎖模雷射器通常將增益區和飽和吸收體（鎖模元件）集成在同一三五族半導體晶片上。由於三五族半導體的複雜的載流子動力學，雷射只能在很窄驅的泵浦電流工作區實現超短脈衝產生，這不利於實現高功率的雷射輸出。但該研究通過利用薄膜鈮酸鋰作為主動鎖模元件，將三五族半導體高功率輸出的能力充分地釋放了出來。
圖丨薄膜鈮酸鋰片上鎖模雷射的超短脈衝輸出（來源：Science）
郭秋實認為，結合三五族半導體與鈮酸鋰兩種平台的卓越特性是未來集成光子學研究的發展趨勢，也會帶來一些新機會。近期，一些國內外的相關研究已證明將三五族半導體的雷射和薄膜鈮酸鋰的電光效應結合，能夠製備頻率快速大範圍可調的雷射器，還有更小型、更大容量的用於光通信的光接收機或新型雷射雷達等。
他表示，其更感興趣的是，如何將三五族半導體和薄膜鈮酸鋰的非線性和電光效應結合，構築未來的片上超快非線性光子學系統，應用於超快和超快成像、生物成像、精準測量、量子信息、超快光子計算等領域。
傳統的非線性光學系統往往需要高功率、體積龐大、極其昂貴的雷射器和離散的非線性光學元件，例如非線性光纖或晶體等。由於這些限制，超快非線性光學的應用長期以來沒有被廣泛地應用於日常生活。雖然實現片上超快非線性光子學系統一直以來是該領域的願景，但其中的主要難題之一，是大多數非線性光學效應通常需要較大的輸入光功率，例如頻率轉換、超連續譜產生、脈衝壓縮等，而在光晶片上實現這一點充滿挑戰。
在加州理工學院從事博士後研究階段，郭秋實在薄膜鈮酸鋰、集成光學及非線性光學領域已取得系列成果。例如，利用薄膜鈮酸鋰納米光學的二階非線性光學效應，證明在集成光學平台上迄今為止最快（46 飛秒）、超低能耗（80 飛焦）的全光開關[2]。並在薄膜鈮酸鋰平台上，實現了具有極高增益（100dB/cm）、極大增益帶寬（600nm）的光學參量放大器[3]，大範圍頻率可調光學參量振蕩器[4] 和目前集成光學領域指標最高（4.9dB）的量子壓縮[5]。
這些研究證明了藉助周期性極化薄膜鈮酸鋰強大的二階非線性光學效應，很多超快和非線性光學功能，只需比以前低幾個數量級的光功率即可實現。「這次，我們證明鎖模雷射具有大於 0.5 瓦特的輸出峰值功率，將我們的鎖模雷射和薄膜鈮酸鋰非線性光學元件『無縫銜接』，已經可以構築出很多新型的片上非線性光學系統。」他表示。
郭秋實在紐約市立大學開展獨立研究後，計劃進一步實現三五族半導體和薄膜鈮酸鋰的集成度，並且利用新手段產生更短、峰值功率更高的超短脈衝。此外，他認為，片上鎖模雷射想實現大規模商業化，還應該提供整個的晶片上的光學系統級方案，包括如何集成其他的片上線性與非線性光學元件、設計反饋電路穩定地鎖住脈衝雷射的載波和重複頻率、如何高速地調製鎖模雷射的輸出等。
據介紹，目前郭秋實團隊也在深入探索薄膜鈮酸鋰納米光學體系下新奇的非線性光學物理現象，並希望利用新物理現象，解決目前量子和經典信息處理、計算和傳感面臨的關鍵挑戰。
「我最喜歡的科研模式，是改變人們對某個領域的傳統認知，啟發人們更多的思考和想像。希望通過我現在以及未來的研究，能夠讓更多的人意識到，晶片上的超快光學系統並不是遙不可及。另外，非線性光學的應用也不局限於頻率轉換或脈衝產生等，我們還可以用它來做很多『出其不意』的事情。」郭秋實表示。
參考資料：
1.Guo, Q. et al. Science 382, 6671，708-713（2023）. https://www.science.org/doi/10.1126/science.adj5438
2.Guo, Q., Sekine, R., Ledezma, L. et al. Femtojoule femtosecond all-optical switching in lithium niobate nanophotonics. Nature Photonics16, 625–631 (2022). https://doi.org/10.1038/s41566-022-01044-5
3.Ledezma, L., Sekine, R., Guo, Q. et al. Intense optical parametric amplification in dispersion-engineered nanophotonic lithium niobate waveguides, Optica 9, 303-308 (2022). https://doi.org/10.1364/OPTICA.442332
4.Ledezma, L., Roy, A., Costa, L., Sekine, R., Gray, R., Guo, Q. et al. Octave-spanning tunable infrared parametric oscillators in nanophotonics. Science Advances 9, eadf9711(2023) https://www.science.org/doi/full/10.1126/sciadv.adf9711
5.Nehra,R.,Sekine, R., Ledezma, L.,Guo, Q.et al. Few-cycle vacuum squeezing in nanophotonics,Science 377,6612, 1333-1337(2022). https://www.science.org/doi/full/10.1126/science.abo6213