一種切割時間的方法，斬獲2023年諾貝爾物理學獎

Pierre Agostini，1968年獲得法國艾克斯-馬賽大學博士學位。現任美國俄亥俄州立大學教授。

Ferenc Krausz，1962年生於匈牙利莫爾。1991年從奧地利維也納科技大學獲得博士學位。德國馬克斯·普朗克量子光學研究所所長，慕尼黑路德維希-馬克西米利安大學教授。

Anne L』Huillier，1958年生於法國巴黎。1986年從巴黎皮埃爾和瑪麗·居里大學獲得博士學位。現任瑞典隆德大學教授。

下文是一篇科普舊文，供大家一併參考。

撰文 | 周勝鵬 劉愛華（吉林大學原子與分子物理研究所）

在以化石能源為動力的現代交通工具出現以前，馬作為最快的交通工具已經為人類服務了幾千年。千百年來，無數人好奇馬在奔跑過程中，是四腳騰空，還是始終有一蹄著地。在照相技術出現後，人們就開始考慮用照相技術來解決這一問題。在攝影技術中，一個「快門」時間內可以曝光並記錄一個動作，動作發生時間越短，需要記錄它的「快門」就相應地要求越短，否則圖像就會出現虛影。但早期的照相技術曝光時間長，成像速度慢。直到1878年，改進了快門的照相機得以應用，才由邁布里奇拍攝了一組賽馬奔跑的照片 (見圖1) 。邁布里奇的照片清晰地表明了，在馬匹奔跑中的某一時刻，它的四蹄是全部離地的。因此，提高照相機的快門速度 (時間分辨能力) ，可以讓我們對事物的認識提高到一個更高水平。

圖1 邁布里奇1878年拍攝賽馬奔跑時的照片

如今，人類的探測器已經飛出了太陽系，而天文學家們的觀測範圍更是達到了數百億光年。空間的距離，可以通過光的傳播進行測量，空間的解析度則變成了在時間上要求更高的解析度 (更快的快門) 。對於時間的解析度，人們常常會用到以下幾個關於時間的單位：皮秒 (1ps=10^（-12） s) ，飛秒 (1fs=10^（-15） s) 和阿秒 (1as=10^（-18） s) 。

為了理解和感受這幾個單位的時間長度，我們看一下光在相應時間單位內可以傳播多長距離：1秒內光傳播30萬千米，可以環繞地球約7.5 次，在1 ps時間內，只能傳播30cm的距離；在1fs時間內，則只能傳播0.3μm，這個距離甚至不到一根頭髮絲的百分之一；而在1as 時間內，光只能傳播0.3nm，也就是3個緊緊排在一起氫原子的長度 (或者說，1 as的時間還不夠光繞氫原子的「赤道」跑一圈) 。

當人們對世界觀察的時間尺度達到了阿秒量級，人們可觀察的空間分辨也能夠達到原子尺度 (0.1 nm) 和亞原子的尺度了。在這樣的時間和空間尺度範圍，人們對生物、化學和物理的研究邊界也變得不斷模糊，因為這些微觀現象的根源在於電子的運動。這些微觀過程中電子運動的時間尺度可以從幾十飛秒到更小几十阿秒，如氫原子中電子繞核一周的時間為152as。阿秒光脈衝的出現使人們能夠結合阿秒量級的超高時間解析度和原子尺度的超高空間解析度，實現對原子-亞原子微觀世界中的極端超快過程的控制和了解的夢想。

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什麼是阿秒光脈衝

阿秒光脈衝是一種發光持續時間極短的光脈衝，其脈衝寬度小於1fs。為了更好地認識阿秒光脈衝，我們需要了解雷射的產生和發展過程。

雷射是一種具有發射方向單一、強度極高且相干性好等特點新型光源。雷射的英文名為laser，即是「Light Amplification by Stimulated Emission of Radiation」的縮寫，字面意思為受激輻射對光進行放大。中國物理學家錢學森取其意將其命名為「雷射」。20世紀60年代，美國加州休斯實驗室的梅曼研發出了世界上的第一束雷射。

根據發光持續時間的長短，雷射一般被分類為連續雷射和脈衝雷射。連續雷射能夠在長時間內產生雷射但輸出的功率較低。脈衝雷射工作方式是在一個個間隔的小時間段內發射光脈衝，其峰值功率很高。從20世紀雷射誕生開始到其後的80年代，脈衝雷射的單個脈衝時間可以達到皮秒量級。隨著雷射技術的不斷發展，雷射的脈衝寬度也在不斷縮小。1981年，貝爾實驗室的福克等人採用鎖模技術將脈衝雷射的脈衝寬度縮小到小於100 fs。2001年，奧地利維也納技術大學的克勞茨研究組在實驗上成功地利用氣體高次諧波產生了脈寬為650 as的單個光脈衝，使光脈衝寬度達到阿秒量級。

超短的光脈衝有助於提高人們觀察微觀粒子高速運動的時間解析度，就像高速相機允許人們記錄如爆炸的氣球或高速的子彈等更快的事件一樣。飛秒雷射的出現使人類第一次在原子和分子層面上觀察到超快運動過程。我們這個世界的物質大都是由分子和原子組成，它們都在不停地飛速運動著，這是微觀物質的一個非常重要的基本屬性。飛秒雷射可以讓人們把化學反應過程拍成「電影」並對整個過程進行研究。而化學反應的本質是原子與分子中電子的運動。為了更加深入地觀察電子的運動以及對其進行控制，飛秒雷射所能夠達到的時間分辨尺度以及對應的空間分辨尺度 (100nm) 顯然是不能滿足條件的。而現在實驗上所能獲得的阿秒光脈衝的脈衝寬度已經能夠達到甚至短於電子在原子中的運動周期。阿秒光脈衝這種超短的時間分辨能力已經為基於研究電子運動的阿秒科學打開了大門。

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阿秒光脈衝出現之前

在雷射產生之後，人們就在追求脈衝雷射的更高強度和更短脈衝時間過程中對相關技術進行了不斷改進。其中，雷射鎖模技術的發明促進了飛秒雷射的誕生，啁啾脈衝放大技術（CPA）以及腔外脈衝壓縮技術等的出現則為產生高強度雷射提供了可靠的方案並為阿秒光脈衝的出現鋪平了道路。

雷射鎖模技術能夠讓大量高度相干、位相鎖定的雷射縱模同時振蕩，合成一個時間寬度極短的高功率脈衝。

早期的鎖模雷射技術是在固體雷射增益介質中實現，產生的雷射脈衝寬度小於100ps。後來，在美國物理學家豪斯被動鎖模理論的指導下，碰撞脈衝鎖模方式 (CMP) 能夠讓雷射脈衝寬度達到100fs。20世紀80 年代，人們對固體雷射介質展開了一系列的研究工作，在運用鈦藍寶石 (Ti：Sapphire) 雷射系統時發現的自鎖模現象為超短雷射的發展帶來了技術革命。

自鎖模現象是由於非線性介質中的克爾效應所引起，所以也被稱為克爾透鏡鎖模。1999年，美國麻省理工學院的莫格納等人利用克爾透鏡鎖模技術不僅讓雷射脈衝寬度達到了5.4fs，還使得脈衝寬度短於兩個光學周期。利用飛秒雷射的泵浦——探測技術，人們前所未有地觀察到了化學反應的中間過程，並成功地控制了化學鍵的成鍵與斷裂。從事該工作的澤韋爾教授也因此獲得1999年諾貝爾化學獎。

通過鎖模技術獲得脈衝寬度達到幾個飛秒的超短脈衝雷射的同時，雷射的輸出功率也得到了極大的提升。但是隨著雷射輸出功率的提高，雷射增益介質會因為自聚焦等非線性光學效應而發生損傷，因此脈衝雷射的峰值功率受到雷射介質破壞閾值的限制。這一限制在長達十年的時間內沒有獲得大突破，雷射器的輸出功率密度也一直在10^12 W/cm^2附近止步不前。

1985年，美國羅切斯特大學的穆魯和斯特里克蘭兩人首先提出了雷射CPA技術，它能極大降低高功率雷射放大過程中非線性效應對雷射介質的破壞。CPA技術的基本原理是通過色散技術在放大前分散雷射種子脈衝的能量，放大後再利用色散技術逆向將雷射脈衝的時間寬度壓縮到原來的狀態，最終超短脈衝雷射的強度得到極大提升。隨著CPA技術廣泛應用，小型化的飛秒100TW (1TW=10^12W) 級和1 PW (1PW=10^15W) 級的超強超短雷射系統已經屢見不鮮。CPA技術目前已經在世界上所有高功率雷射器 (超過100TW) 上使用。穆魯和斯特里克蘭為此也獲得了2018年的諾貝爾物理學獎。

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阿秒光脈衝的產生

人們一直在為產生更短的光脈衝努力著，從100ps到100fs，再到幾個飛秒，直到少周期的飛秒雷射出現，短脈衝技術停下了腳步。此時，人們很難讓脈衝的包絡短於一個光學周期。以800nm波長的雷射為例，一個光周期的長度為2.66fs，雷射的脈衝寬度就很難再短於這個時間了。儘管2013年有一個德國的研究小組成功地將飛秒紅外雷射的光譜展寬至250~1000nm，並最終壓縮至415as，但他們所採用的傳統光學脈衝壓縮方法很難將雷射脈衝的時間寬度進一步縮短。顯然，為了獲得更短的阿秒光脈衝，人們必須使用更短的載波波長來支持更短的脈衝寬度。

為了產生更短的載波波長，人們需要從光產生的基礎理論上得到突破。在阿秒光脈衝出現之前，產生超短脈衝雷射的理論基礎一直是愛因斯坦的能級躍遷受激輻射。根據受激輻射理論，處於束縛能級上的電子只能在原子核附近運動，所儲存的能量有限。一般上下兩能級躍遷所發射光子對應的波長都處在可見光附近，可見光一個光學周期一般都在1fs以上，顯然難以用來進一步產生更短的阿秒光脈衝。那如果讓電子不束縛在原子核附近而是自由放飛會是什麼情況呢？

圖2 提出經典三步模型的科克姆教授(中)

1993年，加拿大物理學家科克姆提出了著名的經典三步模型，該模型為短波長光(極紫外至X射線)產生奠定了理論基礎(見圖2)。經典三步模型將在強雷射作用下原子中的電子運動分為三個過程：隧穿電離、雷射加速和回核(見圖3)。（1）隧穿電離：原子內部庫侖力的強度接近於一個原子單位(3.55×10^16 W/cm^2)，人們通過CPA獲得的雷射強度已達到了10^14到10^15 W/cm^2，這一強度已經能夠與原子內部的庫侖力相比擬了。此時，電子就能夠以隧穿電離的形式擺脫庫侖束縛。從量子力學的角度來講，這一個微觀事件的發生機率與弱雷射作用於原子的多光子電離機率相比得到了極大提高。（2）雷射加速：當電子擺脫原子核的庫侖力，其運動幾乎完全由雷射電場控制，並且電子的運動軌跡可以很方便的採用經典牛頓力學進行描述。（3）回核：由於雷射電場是往復振蕩，電子在雷射電場的作用下最後會回到原子核附近。在回到原子核的過程中，電子被雷射電場加速獲得很高的能量。當電子回到原子核，電子的能量以產生高次諧波形式釋放這部分能量，輻射高能量光子。釋放的光子能量為電子在回到原子核過程獲得的動能和電子電離能的總和。因此，電子在雷射中加速獲得的動能越多，光子的能量就越高。

圖3 經典三步模型示意圖

1993年，諾貝爾物理學獎獲得者亨施提出對高次諧波採用傅立葉合成的方法產生阿秒光脈衝。通常，人們對一束多周期的雷射脈衝作用於原子分子產生的高次諧波採用這種方法合成得到的是阿秒光脈衝串，這些脈衝總長度一般在幾飛秒到幾十飛秒的量級。而想獲得阿秒時間尺度的超快時間分辨，必須要從阿秒光脈衝串中選出一個孤立的阿秒光脈衝，即單阿秒光脈衝。產生單阿秒光脈衝的基本辦法是在驅動雷射大部分周期里抑制高次諧波發射，只在半個光學周期的時間窗口裡允許高次諧波發射，這個時間窗口被稱為時間門。根據該單阿秒光脈衝產生的規律，人們從理論上來探索獲得超短的單阿秒光脈衝。

1994年，萊文斯坦小組提出了基於量子理論的高次諧波產生的強場近似模型(SFA)。在這個理論中，他們假設(i)不考慮激發態的貢獻；(ii)忽略基態的衰減；(iii)連續態電子不受原子核的庫侖作用。1996年，萊文斯坦小組從理論上證明了單原子模型的計算可以產生阿秒光脈衝。在同一年，赫里斯托夫等人採用單原子三維模型計算利用小於10fs的雷射脈衝產生寬頻高效諧波，再通過濾波可以產生100as左右的X射線阿秒光脈衝。

與此同時，高性能計算機技術的快速發展使得數值求解單原子模型的含時薛丁格方程(TDSE)成為一種重要的研究方法。堪薩斯州立大學的林啟東研究小組發展了QRS(Quantitative ReScattering)理論。該理論基於量子散射理論的強場相互作用理論，把在雷射電場作用下的返回電子與原子核的相互作用作為一個散射過程，從最終的高次諧波或者光電子分析得到相互作用的信息。此模型的計算結果與TDSE模擬的結果非常相近，計算量卻遠遠小於求解TDSE。

由於單阿秒光脈衝的產生需要有效控制高次諧波的發射時間，而這個發射時間與電子的運動軌跡密切相關，因此，人們一般通過調製雷射電場控制電子的運動進而產生單阿秒光脈衝。通常，人們採用多色聯合雷射電場來控制電子的運動，這樣能夠有效控制高次諧波的發射時間。理論研究表明，通過調節振幅比、偏振、波長比、相對延遲、相位等參數優化的多色整形脈衝雷射，可以有效控制電子的運動軌跡，進而提高高次諧波產率和縮短阿秒光脈衝的時間寬度。

在實驗上，人們根據高次諧波產生對驅動雷射各種特性的依賴關係設計了很多技術方案，並且所採用的驅動脈衝雷射均為少周期的強飛秒脈衝雷射。2008 年，古爾利馬基斯等人利用了高次諧波產生過程對雷射強度高度非線性依賴的特性，採用載波包絡相位穩定的3.3fs超短雷射脈衝，測量獲得80 as的單阿秒光脈衝。這一技術方案被稱為少周期雷射脈衝泵浦雷射方案，但是其在實現過程中對技術要求較高。採用偏振時間門技術可以以相對較低的技術要求實現單阿秒光脈衝產生，目前這一技術已經非常成熟。

偏振時間門是利用高次諧波產生效率對泵浦脈衝雷射的偏振性質非常敏感這一特性設計。2006年，桑索內等利用偏振時間門技術使用5 fs的雷射脈衝產生130as的單阿秒光脈衝。同樣基於偏振時間門技術的原理，美國堪薩斯州立大學常增虎教授等提出了雙光學時間門和廣義雙光學時間門方案，他們可以讓產生單阿秒光脈衝的驅動雷射脈衝寬度長達28fs。雙色場時間門方案則是利用高次諧波產生對雷射電場強度的敏感特性，採用基頻雷射疊加一個倍頻雷射電場合成驅動雷射電場。中國科學院上海光學精密機械研究所曾志男等人採用雙色相干控制方法可以獲得148eV的超寬光譜，理論上這麼寬的光譜可以合成小於24 as的超短阿秒光脈衝。

此外其他的技術方案也能有效的產生單阿秒光脈衝，如被稱為電離時間門的技術方案，這一方案是通過在極短時間內將原子的基態電子電離空，可以採用較長的雷射脈衝來產生單阿秒光脈衝。

近年來，阿秒光脈衝的脈衝寬度紀錄在不斷地被刷新。2012年，常增虎教授研究小組利用其提出的雙光學時間門方案，產生了67 as 的單阿秒光脈衝。2017年7月在西安舉行的第六屆國際阿秒物理會議上，常增虎教授研究小組和瑞士的沃納研究小組同時宣布了利用中紅外雷射採用偏振門技術產生了53 as的單阿秒光脈衝。一個多月後，沃納研究小組經過優化，突破了50as大關，產生了43as的單阿秒光脈衝。這也是目前最快的阿秒光脈衝。

目前國內在超短阿秒光脈衝產生的技術上也取得了很好的進展，中國科學院物理研究所魏志義研究小組採用振幅時間門獲得了160as的阿秒光脈衝。進一步縮短阿秒光脈衝的時間寬度，以及增加阿秒光脈衝的輸出能量是科學家們的一個長期追求的目標。

隨著雷射技術的不斷發展，人們已經可以產生幾個甚至幾十個毫焦耳的3~5μm的中紅外驅動光源用於產生阿秒光脈衝。根據高次諧波產生理論，單個光子的最大能量正比於雷射光強和雷射波長的平方，因此在未來採用更強且波長更長的紅外驅動雷射更適合產生更短的阿秒光脈衝來刷新紀錄。

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阿秒光脈衝的應用

阿秒光脈衝具有極端超快的特性，這是一件非常酷的事情，人們採用阿秒光脈衝結合泵浦——探測技術已經可以探測數十阿秒的超快電子動力學過程，並且能夠在原子尺度內實時控制電子的運動。阿秒光脈衝的應用是人類正在開拓的一個全新科學領域，它不僅能幫助科研人員分析原子和分子內電子的運動過程、原子核結構等基礎物理學問題，也在為材料科學和生命科學等提供全新的研究手段。

目前，人們應用阿秒光脈衝研究原子和分子中的超快電子動力學，關於原子的物理現象主要是原子內電子電離、多電子俄歇衰變、電子激發弛豫和成像等，而關於分子的研究主要是分子的解離過程和控制、分子的振動和轉動與超快電子運動的耦合等。例如，德國的克勞茨研究組採用250as的阿秒光脈衝作用氖原子和氙原子研究電子的激發和隧穿電離，觀察到了氖的二價正離子的產率上升時間為400as。2017年，加拿大的維倫紐夫研究組採用阿秒脈衝串聯合紅外雷射電場實現了對氖原子的阿秒電子波包的成像(見圖4)。

圖4 採用阿秒光脈衝串聯合紅外雷射對阿秒電子波包成像的實驗結果(上)和理論結果(下)

人們對凝聚態物理中的許多超快電子過程也有極大興趣，這些過程包括表面電子屏蔽效應、熱電子、電子空穴動力學等。採用阿秒光脈衝實時檢測和控制這些凝聚態中的超快電子過程將有助於改進基於電子的信息技術。目前，阿秒光脈衝在凝聚態物質方面主要是研究表面電子瞬態結構。2007年，克勞茨研究組用阿秒光脈衝對固體表面電子進行檢測時發現局域4f態和非局域導帶電子發射存在100as的時間差。此外，阿秒光脈衝結合瞬態吸收譜技術已經從較早的原子分子體系拓展到了凝聚態體系的研究，結合阿秒光脈衝的超快時間分辨和超寬的光譜範圍，有可能為凝聚態物質這種複雜體系的電子動力學研究發展新的技術手段，開拓新的方向。阿秒光脈衝的高能X射線與凝聚態物質中緊密束縛的電子相互作用還可以探測特定原子中電子的空間位置以及瞬間的運動狀態，這為研究具有化學元素特異性材料中電子的快速過程提供另類方法。這種能力對於像今天使用的手機和計算機的下一代邏輯和存儲晶片這樣的發展來說是非常寶貴的。

阿秒光脈衝應用從凝聚態還可以延伸到有機分子和生物分子等更加複雜的體系。在生命科學領域，由於阿秒光脈衝的高能量光子已經可以達到一個能量範圍在280eV到530eV間的光譜區域，即所謂的「水窗」，在此區域的光子不能被水吸收，但是能夠被構成生物分子的碳原子、氮原子等原子強烈吸收，因此，阿秒光脈衝可用於對活體生物樣本進行X射線顯微，探測生命科學中的量子過程，為複雜的生物分子的建模、理解和控制奠定基礎。例如，用阿秒光脈衝對活細胞中生物分子的電子和原子製作慢動作視頻，觀測光電轉換過程中亞原子尺度的電子動力學過程，分析葉綠體進行光合作用效率能達到40%以上的原因，進而改進光電轉換材料的性能，讓光電轉換效率在10%徘徊的太陽能電池板能夠更高效的利用太陽能，為實現綠色環保的地球貢獻力量。

總之，由於具有極短的時間分辨，以及可以覆蓋包括水窗在內的重要光譜區段，阿秒光脈衝已經成為研究亞原子尺度的物理規律最有力的工具，並且在控制化學合成、從亞原子尺度研究生命現象等方面有著重要的應用前景。

本文經授權轉載自微信公眾號「 現代物理知識雜誌」。

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