神秘四奥是四位强大又神秘的超级奥特战士，他们很少出现，但一出现，就展现出了远远凌驾于其他奥特曼的力量。赛罗奥特曼虽然是个年轻的奥特战士，但已经遇见过了神秘四奥中的三位，其中诺亚还送了赛罗一套外挂。
赛罗见到的第一位神秘四奥是奥特之王。赛罗在试图触碰等离子火花塔，被父亲赛文阻止后，一直接受着雷欧的培训。在贝利亚攻破光之国时，奥特之王正在注视着训练中的赛罗。在接到赛文的冰斧后，奥特之王解除了赛罗的修行甲。
赛罗的修行甲应该就是奥特之王的杰作，奥特之王不仅给予赛罗修行装备，还旁观赛罗的修行，可见奥特之王对赛罗很重视，试图将他培养成超强的奥特战士，守护着光之国。当然，赛罗的确很强大，打败了堕入黑暗的贝利亚。
在《贝利亚银河帝国》篇中，赛罗再战贝利亚，没想到贝利亚已经变强，赛罗没能及时获胜，使得贝利亚吸收了庞大的艾美纳尔矿石能源，变成了巨大的电弧贝利亚。电弧贝利亚的电弧帝斯修姆光线，打破了赛罗的屏障，赛罗能量用尽。
耗尽能源的赛罗，见到了诺亚奥特曼。诺亚将巴拉吉之盾送给了赛罗，赛罗将巴拉吉之盾变成的究极铠甲穿在身上，在伙伴们的帮助下，吸引了电弧贝利亚的注意力，成功积攒了能量，释放“最终究极赛罗”，消灭了电弧贝利亚。
在《奥特曼传奇》中，赛罗自己变成了神秘四奥之一，赛迦奥特曼的一部分。赛罗穿越时空，来到了一个新的宇宙的地球，遭遇了高斯奥特曼，得知了百特星人的可怕计划。经过一番大战，赛罗、戴拿和高斯终于击败了海帕杰顿幼体。
然而，一切还没结束，完全体的海帕杰顿诞生，三位奥特曼被打回人间体。在不放弃的信念下，三位奥特曼合为一体，奇迹的战士赛迦奥特曼诞生了。在人类的辅助下，赛迦最后以“极限之拳”消灭了海帕杰顿。
现在，赛罗再遇到雷杰多，就集齐神秘四奥了。