神秘四奧是四位強大又神秘的超級奧特戰士，他們很少出現，但一出現，就展現出了遠遠凌駕於其他奧特曼的力量。賽羅奧特曼雖然是個年輕的奧特戰士，但已經遇見過了神秘四奧中的三位，其中諾亞還送了賽羅一套外掛。
賽羅見到的第一位神秘四奧是奧特之王。賽羅在試圖觸碰等離子火花塔，被父親賽文阻止後，一直接受著雷歐的培訓。在貝利亞攻破光之國時，奧特之王正在注視著訓練中的賽羅。在接到賽文的冰斧後，奧特之王解除了賽羅的修行甲。
賽羅的修行甲應該就是奧特之王的傑作，奧特之王不僅給予賽羅修行裝備，還旁觀賽羅的修行，可見奧特之王對賽羅很重視，試圖將他培養成超強的奧特戰士，守護著光之國。當然，賽羅的確很強大，打敗了墮入黑暗的貝利亞。
在《貝利亞銀河帝國》篇中，賽羅再戰貝利亞，沒想到貝利亞已經變強，賽羅沒能及時獲勝，使得貝利亞吸收了龐大的艾美納爾礦石能源，變成了巨大的電弧貝利亞。電弧貝利亞的電弧帝斯修姆光線，打破了賽羅的屏障，賽羅能量用盡。
耗盡能源的賽羅，見到了諾亞奧特曼。諾亞將巴拉吉之盾送給了賽羅，賽羅將巴拉吉之盾變成的究極鎧甲穿在身上，在夥伴們的幫助下，吸引了電弧貝利亞的注意力，成功積攢了能量，釋放「最終究極賽羅」，消滅了電弧貝利亞。
在《奧特曼傳奇》中，賽羅自己變成了神秘四奧之一，賽迦奧特曼的一部分。賽羅穿越時空，來到了一個新的宇宙的地球，遭遇了高斯奧特曼，得知了百特星人的可怕計劃。經過一番大戰，賽羅、戴拿和高斯終於擊敗了海帕傑頓幼體。
然而，一切還沒結束，完全體的海帕傑頓誕生，三位奧特曼被打回人間體。在不放棄的信念下，三位奧特曼合為一體，奇蹟的戰士賽迦奧特曼誕生了。在人類的輔助下，賽迦最後以「極限之拳」消滅了海帕傑頓。
現在，賽羅再遇到雷傑多，就集齊神秘四奧了。