進展 | 雷射誘導的電荷密度波動力學

在複雜的物理體系中，各種粒子與准粒子（例如電子、聲子、磁振子、等離激元）之間的相互耦合對理解和調控物理性質起著關鍵作用。雷射激發是一個研究和控制複雜且糾纏在一起的粒子、准粒子相互作用的非常有效的工具。在1T-TaS₂的電荷密度波（charge density wave, CDW）相中，雷射不僅能夠幫助我們理解材料基態與激發態性質，甚至能夠誘發出新物相。在雷射的照射下，1T-TaS₂電荷密度波相中的振幅模式會被激發，其晶格體系和電子體系會發生集體的振蕩。超短的雷射束照射能夠關閉電荷密度波相中的CDW帶隙（起源於晶體結構畸變）和Mott帶隙（起源於電子-電子強關聯作用）。實驗研究還觀測到在低溫電荷密度波相沒有被破壞的情況下，Mott帶隙卻已關閉。綜上所述，相比於其基態，激發條件下1T-TaS₂電荷密度波的光學響應與物理機制更值得進一步研究。

近期，中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心孟勝研究員指導博士生張進、關夢雪和博士後廉超研究了1T-TaS₂電荷密度波的超快激發。研究表明，光激發能夠誘發1T-TaS₂產生一種新的集體振動模式，並且伴隨著周期性出現一個金屬性質的瞬態結構，他們稱之為M相。這些光激發動力學過程與熱致相變過程迥然不同。他們發現強雷射照射會激發CDW相中大量的電子-空穴對，1T-TaS₂的電子結構會在50 fs以內的時間尺度內發生明顯變化，二維平面內的帶隙會閉合。在幾百飛秒內，電子-聲子有效相互散射能升高晶格的溫度，並且產生一個新的晶格振動模式。這種集體振蕩模式與熱激發生成的聲子振動模式有著明顯的區別。他們的研究表明雷射誘導的1T-TaS₂的電荷密度波相會發生非熱致的絕緣相-金屬相轉變。這主要歸因於1T-TaS₂的電荷密度波相中的電子-電子關聯作用。

基於含時密度泛函理論，他們還闡明電荷密度波材料中電子-電子關聯、電子-聲子耦合對雷射誘導的電荷密度波相轉變過程起著重要作用。研究表明文獻中流行的「熱電子模型」在描述上述過程中存在缺陷，因而需要發展新的基於第一性原理的非平衡過程研究工具。這項工作對理解電荷密度波材料的形成原因和光激發響應具有啟發作用。主要結果發表在Nano Letter 19, 6027-6034 (2019)。

此外，孟勝研究員與張進、關夢雪等與美國南加州大學Oleg Prezhdo 教授、英國帝國理工大學Johannes Lischner博士合作研究了貴金屬納米顆粒與層狀二硫化鉬介面處表面等離激元型熱電子激發的電荷傳輸機制，揭示了直接電荷傳輸機制和間接電荷傳輸機制能夠共存，且都快於傳統的熱電子弛豫過程的物理圖像。上述工作對理解實驗中觀測到的二維納米體系超快光激發過程具有重要參考意義。

該工作發表在Nano Lett. 19, 3187-3193 (2019)。

上述研究工作得到國家自然科學基金項目（項目批准號11774396, 91850120 和 11934003）、科技部（項目批准號2016YFA0300902, 2015CB921001)和科學院先導專項（XDB070301）的資助。

圖1. 電荷密度波中光激發誘導的動力學過程示意圖。

圖 2. 不同雷射強度下，1T-TaS₂中電荷密度波的結構動力學。其中η代表光激發的強度。

編輯：Be